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《红壤中带电表面之间相互作用的电化学原理与应用》在介绍红壤及矿物、细菌、植物根系表面的电荷特征和表征方法以及红壤对阴阳离子的吸附行为的基础上，重点阐述红壤中带相反电荷胶体颗粒之间双电层相互作用的规律及其对表面电荷、离子吸附和土壤酸化的影响；探讨流动电位方法在表征带电颗粒表面双电层之间相互作用中的应用；论述红壤与细菌等带电的生物胶体及细菌胞外聚合物之间的作用以及这些相互作用对离子吸附的影响；介绍带电的作物根系与离子之间的相互作用以及根系表面电荷性质在解释作物耐受有毒金属毒害及筛选抗逆作物品种中的应用；论述土壤表面电化学原理在土壤酸化调控中的应用。
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目录前言第1章 土壤中的带电表面及其电荷特征 11.1 土壤矿物表面电荷特征 11.1.1 矿物表面电荷的来源和类型 11.1.2 矿物表面电荷的表征方法 51.2 土壤细菌表面电荷特征 81.2.1 细菌表面电荷的来源 81.2.2 细菌表面电荷的表征方法 91.3 植物根系表面电荷特征 101.3.1 植物根系表面电荷的来源 101.3.2 植物根系表面电荷的表征方法 121.4 红壤表面电荷特征 171.4.1 红壤表面电荷的种类与来源 171.4.2 红壤表面电荷的影响因素 191.4.3 土壤剖面不同层次的电荷特征 211.4.4 红壤发育过程中表面电荷的演变 23参考文献 25第2章 红壤中的离子吸附 282.1 红壤中离子交换与电性吸附 282.1.1 红壤的阳离子交换量与交换性阳离子 282.1.2 红壤中阳离子的电性吸附与离子交换过程 322.1.3 红壤中阴离子的电性吸附与离子交换过程 352.2 红壤中离子的专性吸附 362.2.1 阳离子的专性吸附 362.2.2 阴离子的专性吸附 392.2.3 介质离子强度对阴离子专性吸附的影响 412.3 离子间的竞争吸附与协同吸附 432.3.1 离子间的竞争吸附 432.3.2 阴阳离子之间的协同吸附 462.4 水耕人为作用对离子吸附的影响 482.4.1 水耕人为作用对红壤表面电化学性质的影响 482.4.2 水耕人为作用对红壤吸附重金属的影响 492.4.3 水耕人为作用对红壤吸附磷的影响 512.5 生物质炭对离子吸附的影响 532.5.1 生物质炭对红壤表面电化学性质的影响 532.5.2 生物质炭对红壤吸附重金属的影响 562.5.3 生物质炭对红壤吸附磷的影响 612.6 离子吸附在农业生产和环境保护中的应用 632.6.1 离子吸附在农业生产中的应用 632.6.2 离子吸附在环境保护中的应用 64参考文献 64第3章 红壤中带电颗粒之间的双电层相互作用 673.1 胶体双电层的概念 673.1.1 胶体双电层的基本概念 673.1.2 双电层理论的发展简史 683.1.3 双电层理论假说的实验验证 693.2 土壤胶体的zeta电位 703.2.1 zeta电位的基本概念 703.2.2 胶体zeta电位的测定方法 703.2.3 红壤胶体的zeta电位 713.3 胶体悬液体系中双电层相互作用 783.3.1 悬液体系中双电层相互作用的表征 783.3.2 双电层相互作用的影响因素 833.4 双电层相互作用对离子解吸的影响 873.4.1 土壤体系中的双电层相互作用 873.4.2 双电层相互作用对盐基阳离子和铵解吸的影响 893.4.3 双电层相互作用对Cd2+解吸的影响 933.5 双电层相互作用与红壤中的盐吸附现象 953.5.1 土柱淋溶条件下的盐吸附现象 953.5.2 产生盐吸附现象的机制 983.5.3 固/液相平衡体系中的盐吸附现象 1023.6 双电层相互作用研究的意义 106参考文献 107第4章 铁铝氧化物抑制红壤酸化的双电层互作机制 1094.1 电荷相互作用抑制红壤酸化的普遍性验证 1094.1.1 红壤酸度状况 1094.1.2 电渗析处理对红壤表面电荷和酸度性质的影响 1104.1.3 不同发育程度可变电荷土壤的酸度性质 1144.2 添加铁氧化物对土壤酸化的抑制作用 1164.2.1 不同铁氧化物的影响 1164.2.2 电渗析过程中高岭石和黄棕壤酸度和ECEC的动态变化 1184.2.3 铁氧化物加入量的影响 1184.2.4 离子强度对电渗析样品ECEC的影响 1214.3 添加铝氧化物对土壤酸化的抑制作用 1244.3.1 不同铝氧化物的影响 1254.3.2 电渗析过程中高岭石和黄棕壤酸度和ECEC的动态变化 1274.3.3 铝氧化物加入量的影响 1274.3.4 离子强度对电渗析处理样品ECEC的影响 1294.4 混合和包被铁铝氧化物的作用对比 1314.4.1 铁铝氧化物的混合和包被处理对矿物及土壤酸度和ECEC的影响 1314.4.2 离子强度对铁铝氧化物包被和混合样品ECEC的影响 1324.4.3 铁铝氧化物包被和混合高岭石的X射线衍射分析 1344.4.4 铁铝氧化物包被和混合高岭石的透射电镜分析 1354.5 腐殖酸对带电胶体颗粒之间相互作用抑制土壤酸化过程的影响 1364.5.1 腐殖酸在硅酸盐矿物和土壤表面吸附对酸度的影响 1374.5.2 腐殖酸在铁铝氧化物表面的吸附对硅酸盐矿物和土壤酸度的影响 139参考文献 142第5章 流动电位及其在颗粒表面双电层相互作用研究中的应用 1445.1 流动电位测量原理 1445.1.1 双电层理论与动电现象 1445.1.2 流动电位原理 1465.1.3 流动电位的应用 1505.2 流动电位测量装置 1525.2.1 流动电位测量装置的设计思路 1525.2.2 商品流动电位测量仪 1535.2.3 自制流动电位测量装置 1535.3 流动电位表征土壤的表面电化学性质 1545.3.1 流动电位信号原位表征模拟土体的表面电化学特征 1545.3.2 流动电位法测量红壤和砖红壤的zeta电位 1585.4 流动电位法研究土体中颗粒的运移特征 1625.4.1 黏土矿物胶体运移对包Fe/Al石英砂zeta电位的影响 1635.4.2 针铁矿胶体滞留对模拟土体zeta 电位的影响 166参考文献 173第6章 细菌与矿物互作对红壤固定磷的影响 1796.1 细菌–氧化物矿物的界面相互作用特征与机制 1806.1.1 细菌在氧化物表面的黏附特征 1806.1.2 细菌在氧化物表面的黏附机制 1846.2 细菌对氧化物吸附磷的影响 1886.2.1 细菌对三种氧化物固定磷的影响 1886.2.2 细菌抑制氧化物表面磷固定的机制 1916.3 细菌对土壤固定磷的影响 1936.3.1 细菌对四种土壤固定磷的影响 1936.3.2 细菌抑制土壤固定磷的机制 196参考文献 198第7章 红壤与细菌的相互作用及其对土壤表面电化学性质的影响 1997.1 土壤和矿物对细菌的表面黏附特征 1997.1.1 土壤和矿物对细菌的等温黏附 1997.1.2 土壤对细菌的黏附动力学 2027.1.3 土壤表面特性对细菌黏附的影响 2047.1.4 环境条件对土壤黏附细菌的影响 2057.2 土壤和矿物对细菌的黏附机制 2087.2.1 DLVO理论与土壤对细菌的黏附力 2097.2.2 表面键合在土壤黏附细菌中的作用 2137.3 细菌黏附对土壤表面电化学性质的影响 2167.3.1 细菌黏附对土壤表面电荷的影响 2177.3.2 细菌黏附对土壤吸附阳离子的影响 221参考文献 227第8章 细菌胞外聚合物对红壤表面电化学性质的影响 2298.1 土壤对细菌胞外聚合物的吸附特征 2298.1.1 细菌胞外聚合物的提取方法与基本特征 2298.1.2 土壤对细菌胞外聚合物的等温吸附 2318.1.3 pH 和离子强度对胞外聚合物吸附的影响 2348.1.4 土壤对细菌胞外聚合物的吸附动力学 2378.1.5 土壤对细菌胞外聚合物的吸附机制 2388.2 胞外聚合物吸附对土壤表面电化学性质的影响 2408.2.1 胞外聚合物对土壤表面电荷的影响 2408.2.2 胞外聚合物对土壤吸附重金属的影响 2428.3 吸附的胞外聚合物对土壤酸化的抑制作用 2448.3.1 胞外聚合物吸附对土壤pH 的影响 2448.3.2 吸附的胞外聚合物对土壤酸化的抑制作用与机制 245参考文献 248第9章 植物根系与离子的相互作用 2519.1 植物根系形态与结构 2519.1.1 根系形态 2529.1.2 根系结构 2529.1.3 根系生理 2549.2 植物根表电荷特性与离子有效性 2549.2.1 大豆和玉米根表Al 形态分布及其影响因素 2559.2.2 大豆根表锰形态分布及其影响因素 2629.2.3 根表电荷和氮素形态对不同耐铝水稻根表吸附铝的影响 2659.2.4 根表电荷和官能团对水稻根系吸附Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的影响 2729.3 根/土界面化学与离子有效性 2799.3.1 根/土界面的酸碱反应 2799.3.2 根/土界面的氧化还原反应 2849.3.3 根际微域内双电层的重叠作用 289参考文献 298第10章 植物根系表面电荷性质的应用 30310.1 根系表面电荷特征在筛选耐铝作物品种中的应用 30310.1.1 铝对植物的毒害与植物的耐铝机制 30310.1.2 根系电荷性质与水稻耐铝特性 30610.1.3 根系电荷性质与小麦耐铝特性 31110.2 根系表面电荷特征与植物对金属阳离子的吸收 31910.2.1 不同耐铝小麦对铝的吸附 31910.2.2 水稻根表吸附Mn（Ⅱ）的形态与水稻对Mn（Ⅱ）的吸收 32210.2.3 不同基因型水稻根系对Cu（Ⅱ）吸收的差异 32710.2.4 不同基因型小麦对Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）吸收的差异 32810.3 根系表面电荷特征与植物对酸性土壤的适应性 33310.3.1 水培条件下营养液pH 改变对植物根系表面官能团和表面电荷的影响. 33310.3.2 土培条件下红壤pH 对植物根系表面官能团和表面电荷的影响 33510.3.3 植物改变根系电荷适应酸性土壤的机制与普遍性 337参考文献 339第11章 表面电化学原理在土壤酸化调控中的应用 34411.1 红壤酸化及其酸缓冲性能 34411.1.1 土壤酸化过程 34411.1.2 红壤的酸缓冲过程与性能 34511.2 生物质炭对土壤酸化过程的调控作用与表面电化学原理 34711.2.1 生物质炭中的碱性物质 34711.2.2 生物质炭对土壤酸缓冲容量的提升效果 34811.2.3 生物质炭对土壤酸化过程的阻控效果 34911.2.4 生物质炭提升土壤抗酸化能力的表面电化学原理 35111.3 改性生物质炭对土壤抗酸化能力的影响 35511.3.1 氧化生物质炭表面官能团性质及其对土壤缓冲性能的提升效果 35511.3.2 壳聚糖和海藻酸盐改性生物质炭的表面性质及其对土壤缓冲性能的影响 358
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第1章 土壤中的带电表面及其电荷特征 土壤中存在多种带电颗粒（或带电表面），主要包括层状硅酸盐矿物、铁铝锰等金属氧化物、有机质、细菌等微生物及植物根系。层状硅酸盐矿物、细菌、有机质和植物根系表面一般带负电荷，铁铝氧化物在酸性条件下带正电荷。这些带电颗粒（或带电表面）会与土壤溶液中各种离子发生相互作用，不仅影响这些离子的迁移、转化和归趋，还影响养分离子的植物有效性及有害物离子的生物毒性。另外，这些带电颗粒（或带电表面）常共存于一体，因此它们之间会发生相互作用，影响带电表面及相互作用的界面的电化学性质，进而影响各种离子与带电表面之间的相互作用及其在界面中的化学行为。本章重点介绍各种带电表面的电荷特征及其表征方法，为后面各章节的分析和讨论提供基础信息。 1.1 土壤矿物表面电荷特征 1.1.1 矿物表面电荷的来源和类型 矿物是土壤的主要组成物质，是土壤的“骨骼”，一般占土壤固相部分重量的95%~98%。具有明显表面电荷特征的土壤矿物是黏粒矿物，即土壤颗粒处于黏粒级（粒径小于2μm）的矿物，主要包括黏粒中的层状硅酸盐矿物和金属氧化物，它们是自然土壤胶体颗粒表面电荷的主要来源。 层状硅酸盐由硅氧四面体（硅片，）与铝镁氧八面体（铝镁片，基本结构单元组成，是具有层状晶体结构和片状晶型的硅酸盐矿物。四面体片和八面体片以1:1（单位晶由一层硅片和一层铝片组成）或2:1（单位晶胞由两层硅片和一层铝片组成）的比例结合形成矿物的单元晶层（即单位晶胞），单元晶层之间再通过范德华力、静电力和氢键等作用力连接形成层状硅酸盐矿物。表1-1（熊毅，1983）常见的层状硅酸盐矿物主要有1:1型的高岭石族和蛇纹石族，2:1型的叶蜡石-滑石族、蒙脱石族、蛭石族、水云母族以及绿泥石族等。 土壤氧化物是指铁、铝、锰、钛、硅等氧化物及其水合物，以其水合英石等是非晶质、非晶质的硅铝酸盐。土壤中*为常见的是铁铝氧化物矿物，其基本结构单元是由六个或包围或构成的八面体，八面体按照不同的排列和连接方式形成不同类型的铁铝氧化物矿物。我国红壤中常见几种氧化物矿物包括赤铁矿、针铁矿、水铁矿和三水铝石等。 黏粒中层状硅酸盐矿物和氧化物表面的电荷按照来源或产生机制的不同，可以分为结构电荷、质子表面电荷和内圈络合吸附离子电荷等。 1.结构电荷 结构电荷是由同晶置换或阳离子空位等导致的矿物自身结构缺陷引起的表面电荷（Sposito，2016）。这些缺陷发生在矿物晶格内部，由此产生的表面电荷不受溶液pH、电解质类型和浓度、介电常数以及温度的影响，因此也被称为永久电荷。 矿物晶格内部离子被大小相近、性质相似的其他离子替换而不破环晶体结构的现象称为同晶置换。层状硅酸盐矿物中四面体的可被或置换，八面体中的被等置换。非等价离子之间的同晶置换会使矿物结构电荷失去平衡，产生剩余电荷。如取代四面体中的或者取代八面体中的均造成四面体或八面体中正电荷亏缺，矿物晶胞负电荷盈余，从而使矿物表面带负电荷。土壤中发生同晶置换的矿物主要是2:1型层状硅酸盐矿物（表1-2）。如蒙脱石的八面体中的可被等二价阳离子置换，四面体中的可被置换，前者是其结构负电荷的主要来源。蛭石和水云母的结构电荷则主要来自四面体中的被置换，八面体中的同晶置换的贡献相对较少。1:1型的高岭石族和蛇纹石族矿物很少发生同晶置换，因此其结构电荷很少。此外，铁氧化物也可发生同晶置换，八面体中的可被和过渡金属元素等置换。土壤中多数情况下都是低价阳离子置换高价阳离子，因此由同晶置换导致的结构电荷多为负电荷。当然，同晶置换也可能产生正的结构电荷，如氧化铁中被置换就属于这种情况（李学垣，2001）。 理论上，结构电荷σ0 取决于矿物自身的晶体结构，可由层电荷数（the layer charge）计算。层电荷数\\(x\\)指由同晶置换或阳离子空位产生的单位矿物化学式的剩余电荷的摩尔数，它与的关系式为：，其中是相对分子质量。表1-1中列式计算可知其结构电荷量约为（蒙脱石的层电荷数为0.2~0.6，由关系式计算可知其层状硅酸盐矿物的层电荷数，如蒙皂石族的层电荷数的分子式，其中表示中和层电荷所需的阳离子数量。 阳离子空位（cation vacancies）是锰氧化物晶体结构中存在的一种亚结构，它使锰氧化物产生结构负电荷。如层状水钠锰矿是由锰氧八面体和八面体空位组成，为了缓解相邻四价锰离子间强大的排斥力，锰八面体层中每8个八面体里会有1个八面体为空位，由此产生了负的结构电荷，需要由空位附近的质子和金属阳离子加以平衡。水钠锰矿的层电荷数的典型值约为0.25，对应的结构电荷量约等于3 \\(\\ce{mol/kg}\\)，与2:1型层状硅酸盐矿物的结构负电荷量相当。 2.质子表面电荷 质子表面电荷来自矿物表面官能团的质子化去质子化反应，定义为表面官能团结合的与解离离子摩尔数之差（Sposito，2016）。与相对惰性的矿物晶格内部的元素不同，矿物表面和边面的元素通常是不饱和的，表现出一定的化学反应活性，这些表面官能团的基团被称为表面官能基。层状硅酸盐矿物和金属氧化物都含有数量可观的表面官能团，主要包括硅醇基、铝醇基）和铁醇基。这些表面官能团质子化时可以使该表面位点带正电荷：；当它们去质子化时则使位点带负电荷：代表矿物表面的。显然，这些质子化去质子化反应除了与表面官能团的质子缔合/解离平衡常数有关之外，还跟溶液的pH及电解质的类型和浓度有关。因此，质子表面电荷会随环境条件变化而改变，属于可变电荷。pH越高，可变正电荷越少，可变负电荷越多。离子强度越高，质子电荷的绝对值越大。 土壤中几乎所有的层状硅酸盐矿物和金属氧化物表面都携带质子表面电荷，特别是1:1型的高岭石和铁铝氧化物，它们的表面电荷以质子表面电荷为主。 矿物的结构电荷和质子表面电荷来源于矿物自身的表面结构，二者之和被称为矿物的本征电荷。 3.内圈络合吸附离子电荷 当矿物胶体表面羟基缔合和时会产生质子表面电荷。同样地，当矿物表面吸附环境中其他离子（除了和之外）时，会导致表面电荷的改变。若离子是以水分子形态吸附，为阳离子的化合价），表面官能团与阳离子之间无水分于）被吸附共价键或配位键作用，则该离子与表面官能团形成内圈络合物（inner-sphere surface complexes）（离子专性吸附），引起的表面电荷称为内圈络合吸附离子电荷。可见，内圈络合吸附离子电荷是由于矿物胶体对环境中离子（除了之外）的吸附引起的，这点与本征电荷源自矿物自身结构有明显区别（Sposito，2016）。 土壤溶液中大多数阳、阴离子都可以被层状硅酸盐矿物和金属氧化物表面以形成内圈型络合方式所吸附，从而改变矿物表面电荷。铁、铝、锰等氧化物和层状硅酸盐矿物会对重金属吸附，特别是过渡金属离子产生内圈络合离子，从而导致矿物表面正电荷数量增多，而它们对等元素的阴离子/含氧阴离子的内圈络合吸附则会使矿物表面负电荷增多。 利用微电泳法研究了正磷酸盐吸附对三水铝石表面电荷性质的影响。使三水铝石与不同初始浓度的磷酸根溶液发生吸附反应，平衡后测定表面吸附有磷酸根的三水铝石的zeta电位。结果显示三水铝石的zeta电位正值随着表面吸附的含量增多呈明显下降趋势，当初始浓度达到时，其电位甚至反转为负值（图1-1）。三水铝石对无机磷的吸附是典型的内圈络合反应，三水铝石表面的正电荷会被磷酸根携带的负电荷所中和；表面络合吸附的越多，被中和的正电荷越多，到达一定程度之后，所有正电荷都被中和，三水铝石表面电荷开始由正转负。 4.颗粒总表面电荷 矿物胶体颗粒的总表面电荷为上述结构电荷、质子表面电荷、内圈络合吸附离子电荷之和。任何矿物颗粒，当它与电解质溶液达到对应平衡时，体系所平衡电中性，因此矿物胶体颗粒净表面电荷会被胶体扩散层中的反荷离子的净电荷\\所平衡，即。 在某些特定的情况下，三种表面电荷中某些项目可能会为零，净总表面电荷的组成发生变化。如当矿物颗粒仅分散在惰性电解质溶液中时，其颗粒净总表面电荷即本征电荷：；若电解质溶液中还含有有机离子，会与表面官能团形成内圈型络合净总表面电荷即质子表面电荷；若不含电中性的矿物颗粒，分散在惰性电解质溶液内时，颗粒净总表面电荷即质子表面电荷。 除了结构电荷是永久电荷之外，其他类型的表面电荷都是可变电荷，会受溶液条件，特别是pH的影响，因此总表面电荷数量同样依赖于环境条件。当处于特定的pH时，总表面电荷为0，此时溶液的pH称为电荷零点（PZC，point of zero charge）。类似地，将质子表面电荷为0时对应的pH通常为质子电荷零点（PZNPC，point of zero net proton charge），其与矿物颗粒的PZC又常为顺序，而氧化铁除了锰氧化物之外的PZC为碱性pH。部分锰氧化物由于携带阳离子空位导致的结构负电荷而具有较低的PZC（Sposito，2016）。土壤中各种矿物的PZC值可参考相关文献（Kosmulski，2021）。 1.1.2 矿物表面电荷的表征方法 目前表征矿物表面电荷特征的实验手段主要包括离子吸附法、酸碱滴定法和电泳法等。 1.离子吸附法测定矿物表面电荷 离子吸附法是根据矿物对特定离子的吸附量间接指示表面电荷量的实验方法，如测定矿物结构电荷的离子吸附法和测定矿物阳离子交换量的乙酸铵法。 吸附法利用离子水合半径较小、价态不变、溶解度高的特点，通过用高浓度饱和矿物样品所有表面位点，然后用硝酸溶液进行消点的方法测定样品的结构电荷。利用该方法测定的蒙脱石、高岭石和的结构电荷分别为和（未检出）（秦军等，2012）。 阳离子交换量（CEC，cation exchange capacity）是一个指示矿物所带负电总量的指标，定义为一定时矿物所吸附的金属阳离子）和碱土金属阳离子等）阳离子总量（周健民和王文正，2013）。乙酸铵吸附法使用高浓度与矿物样品发生反应，根据矿物吸附的数量计算CEC。由于矿物表面电荷是随着pH而变化的，因此CEC代表所测定或时的矿物表面负电荷总量（表1-3，图1-3）。大体上，拥有较多结构电荷的2:1型层状硅酸盐矿物CEC*高，其次是1:1型矿物，铁铝等金属氧化物本身在环境中通常带正电荷，其负电荷仅在于局部，数量较少，因此其CEC接近于。 2.酸碱滴定法测定矿物质子表面电荷 质子表面电荷可以通过酸碱滴定实验测定。酸碱滴定是通过向样品中滴加强酸或强碱，基于酸碱化学平衡测定矿物表面质子活性位点浓度的方法（Sposito，2016）。实验步骤大致为：将矿物样品制备成完全分散的悬液，向悬液中滴加强酸至其pH达到一个较低的值（此时样品表面所有官能团均被质子化），然后使用强碱进行滴定使pH达到一个很高的值（此时样品表面所有官能团均被去质子化），*后根据滴定过程中达到的pH值的添加的酸和碱的数量计算矿物的质子表面电荷： （1-1） 式中，的过程中加入体系的酸体积；是体系的总体积（如HCl和强碱（如NaOH）所带入体系的分别是质子引起的表面电荷，它无法实验测定，可以通过电荷零点计算。 从式（1-1）可知质子表面电荷是的函数。 图1-2是利用该方法测得的高岭石、蒙脱石和针铁矿的质子表面电荷随供试，质子表面电荷随pH的降低而增大，所有矿物的质子表面电荷均逐渐增大，质子表面负电荷逐渐增多（负值逐渐增大）。在图中所示pH范围内，两种层状硅酸盐矿物一直携带负的质子表面电荷；而针铁矿在悬浮液pH<电荷零点（约pH=8）时为正，其他两种矿物为负值。质子电荷零点时，蒙脱石的负质子表面电荷为空白组的水的一直非常相近，其*线几乎与x轴重合。 3.电泳法表征矿物表面zeta电位 电泳法是根据带电颗粒在外加电场中的运动速率测定颗粒表面电位的一种
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