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《西南喀斯特区地质高背景土壤重金属污染与防控》是一部关于我国西南喀斯特区地质高背景土壤重金属环境过程与污染防控的系统性著作。《西南喀斯特区地质高背景土壤重金属污染与防控》共8章，系统介绍了笔者所带领的团队及国内外同行在地质高背景土壤重金属污染成因与特征、迁移转化机制以及防治技术体系等方面的研究进展，主要内容包括：我国西南喀斯特地质高背景区的地质环境特征、土壤发育过程及土壤性质、土壤重金属污染特征与环境风险、土壤重金属迁移转化过程机制、重金属在地下水中的运移过程、土壤重金属污染治理技术与污染防控管理体系。
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目录第1章 绪论 11.1 土壤重金属污染现状 11.2 土壤重金属来源 11.2.1 人为源 21.2.2 自然源 41.3 西南地质高背景土壤重金属污染与环境效应 51.4 西南地质高背景土壤重金属污染风险与防控 61.4.1 土壤重金属污染风险 61.4.2 土壤重金属污染防控 7参考文献 9第2章 西南喀斯特区区域概况 122.1 区域自然地理 122.1.1 区域气候 122.1.2 水文资源 132.1.3 植物资源 182.1.4 土地资源 192.2 区域地质和主要矿产 202.2.1 地形地貌 202.2.2 区域地质 222.2.3 区域主要矿产资源 29参考文献 33第3章 西南喀斯特区地质高背景土壤发育过程与性质 373.1 土壤分布特征与性质 373.1.1 土壤发育分布特征 373.1.2 土壤类型分布特征 383.1.3 土壤空间分布的地貌与岩性制约 403.2 碳酸盐岩土壤风化发育过程 433.2.1 碳酸盐岩土壤风化发育主要理论 433.2.2 碳酸盐岩成土过程中的元素演化 493.2.3 成土物源识别 523.3 成土过程的主要影响因素 573.3.1 生物因素 573.3.2 岩性、地貌、植被、气候条件和地下水因素 583.3.3 表生作用及风化特征因素 603.3.4 岩-土理化性质特征及人为因素 61参考文献 62第4章 西南喀斯特区地质高背景土壤重金属污染特征 674.1 土壤重金属污染类型 684.1.1 碳酸盐岩地质高背景区 684.1.2 黑色岩系地质高背景区 724.1.3 硫化物矿化地质高背景区 754.2 土壤重金属分布特征 764.2.1 区域空间分布特征 764.2.2 不同地形与土壤类型分布特征 774.2.3 土壤剖面分布特征 794.3 土壤重金属赋存形态与生物有效性 804.3.1 赋存形态及其影响因素 804.3.2 生物有效性及其影响因素 86参考文献 90第5章 西南喀斯特区地质高背景土壤重金属迁移转化 955.1 土壤重金属赋存形态特征与转化 955.1.1 赋存形态特征 955.1.2 形态转化过程 975.1.3 赋存形态转化的影响因素 985.2 土壤-水稻重金属迁移 1025.2.1 土壤中重金属生物有效性的影响因素 1025.2.2 水稻吸收累积Cd的影响因素 1035.3 土壤重金属来源、迁移与富集 1055.3.1 来源 1055.3.2 区域性迁移 1065.3.3 富集机制 1095.3.4 影响因素 1095.4 土壤重金属迁移转化的同位素示踪 1115.4.1 同位素分馏机制 1115.4.2 区域性迁移示踪案例 113参考文献 118第6章 西南喀斯特地质高背景区地下水重金属运移 1276.1 地下水污染状况与重金属运移特征 1276.1.1 地下水污染现状 1276.1.2 地下水重金属污染来源 1296.1.3 地下水系统污染迁移模式 1336.1.4 地下水系统重金属运移特征 1346.2 地下水重金属运移研究方法 1356.2.1 污染状况调查评估方法 1356.2.2 迁移与转化研究方法 1386.3 特殊环境地质因素对地下水重金属运移的影响 1406.3.1 赋存空间对重金属运移的影响 1406.3.2 重金属运移的水动力条件 1426.3.3 重金属运移的生物地球化学影响因素 1456.4 人类活动对地下水重金属迁移的影响 1476.4.1 农业活动 1486.4.2 城市化 1496.4.3 矿山开采 150参考文献 151第7章 西南喀斯特区地质高背景土壤重金属污染治理技术 1577.1 土壤重金属污染治理指导思想与基本原则 1577.2 土壤重金属活性特征及其主要影响因素 1587.3 土壤重金属钝化技术 1587.3.1 基本原理—钝化机理 1597.3.2 钝化剂类型与主要技术工艺 1617.3.3 钝化效果的影响因素 1647.4 农作物正负面清单与农艺调控技术 1677.4.1 农作物正负面清单 1677.4.2 农艺调控技术 1707.5 污染场地重金属综合治理技术 1777.5.1 物理治理技术 1777.5.2 化学治理技术 1817.5.3 生物治理技术 184参考文献 192第8章 西南喀斯特区地质高背景土壤重金属污染防控管理体系 2028.1 土壤重金属污染识别与风险评价 2028.1.1 污染调查与风险识别 2028.1.2 污染评价方法 2068.1.3 污染来源解析 2078.2 土壤重金属污染风险评价体系 2118.2.1 农作物吸收风险评价 2118.2.2 人体健康风险评价 2128.2.3 生态风险评价 2138.2.4 土壤环境功能区划与生态风险区划 2168.3 土壤重金属污染风险防控体系 2198.3.1 污染预测与预警 2198.3.2 污染防治分区 2228.4 土壤重金属污染综合管理体系 2238.4.1 污染风险防控指标体系 2238.4.2 污染风险防控对策与政策保障体系 2288.4.3 污染风险管理决策体系 232参考文献 235
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第1章 绪论 1.1 土壤重金属污染现状 土壤污染是影响土壤健康的主要威胁，当土壤中某种化学物质或其他物质异常或高于正常含量并对非目标生物体产生负面效应时，即形成土壤污染（FAO and UNEP，2021）。土壤污染通常具有隐蔽性（Rodríguez-Eugenio et al.，2018），伴随人类社会和经济发展，土壤污染物类型不断变化，土壤污染依然呈高发态势。土壤污染物主要包括重金属、放射性核素、有机污染物以及众多新兴污染物（FAO and UNEP，2021）。由于重金属的不可降解性和形态稳定性等，土壤重金属污染是*主要的土壤环境问题之一，也是我国现阶段乃至未来一段时期内的重要环境问题之一。我国2014年发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示，全国土壤总的超标率达16.1%，污染类型以无机型为主，镉（Cd）、汞（Hg）、砷（As）、铜（Cu）、铅（Pb）、铬（Cr）、锌（Zn）和镍（Ni）8种无机污染物的点位超标率分别为7.0%、1.6%、2.7%、2.1%、1.5%、1.1%、0.9%和4.8%。2016年，国务院印发了《土壤污染防治行动计划》，规划建立了以重金属污染为主要目标污染的土壤污染防治先行区，多年来的系统性治理工作取得了较好的防治实施效果，为现阶段和未来一段时期全国土壤污染防治工作提供了行动纲领。2021年印发的《中共中央国务院关于深入打好污染防治攻坚战的意见》中，对农用地土壤污染防治和安全利用提出了新的要求和目标。 我国幅员辽阔，不同区域具有不同的环境地质特征，土壤的自然地球化学异常以及不同区域人为污染物空间排放的差异，使土壤重金属污染具有明显的区域性特征（骆永明和滕应，2018），如Cd、Hg、As和Pb的含量分布呈现从西北到东南、从东北到西南方向逐渐升高的态势。在我国西南地区，区域的地质高背景造成其土壤重金属背景值（如Cd为0.36mg/kg）显著高于全国土壤重金属背景值（Cd为0.15mg/kg）（侯青叶，2020）。总体上，局部的点源重金属污染主要集中于矿冶区，区域的地质高背景主要集中于碳酸盐岩区和黑色岩系区，其中又以碳酸盐岩区土壤Cd的富集问题*为突出。据估计，西南滇黔桂地区高Cd异常区域面积达20万km2，其中土壤Cd含量高于1.5mg/kg的区域面积高达7万km2，且与碳酸盐岩分布区高度重合（Xia et al.，2020，2022）。因此，深入认识土壤重金属的污染状况、主要来源、污染特征、迁移转化过程机制等关键问题，对科学评估污染风险和高效精准防控至关重要。 1.2 土壤重金属来源 重金属在土壤环境中普遍存在，从输入途径看，其来源可分为人为源和自然源（图1-1）。人为源主要包括矿冶活动（开采、选矿、冶炼等）、工业活动（化工、电镀、电子垃圾回收等）、化石燃料燃烧和农业活动（喷洒农药、施肥、污水灌溉等）等。自然源主要包括火山喷发、森林（火灾）排放和岩石自然风化等。 图1-1 土壤中重金属主要来源 1.2.1 人为源 西南地区是我国重要的低温成矿域，金属矿产资源丰富（胡瑞忠等，2007），矿冶活动是区域土壤中重金属的主要人为源之一。在采选过程中，大量富重金属的围岩和尾矿等固体废弃物堆存于地表，若不采取合理管控措施，固废在地表风化淋滤作用下，可释放大量重金属至下游水体和土壤；而矿区灰尘和细颗粒尾矿，在风力作用下可进入大气传输，并通过干湿沉降进入土壤等地表环境系统。据估计，全球每年通过尾矿进入土壤的Cu、Pb和Zn分别为（262～787）×106kg、（130～390）×106kg、（194～620）×106kg（表1-1；Nriagu and Pacyna，1988）。在早期环保措施不完善的情况下，冶炼过程产生的废水、废渣和废气排放造成周边土壤重金属污染。全球每年通过冶炼活动进入土壤中的Cu、Pb和Zn分别为（395～790）×106kg、（195～390）×106kg、（310～620）×106kg（表1-1）。西南地区有色金属矿产采选冶炼过程中的直接或间接排放造成了矿冶区周边乃至其所在流域土壤中重金属污染。例如，云南金顶铅锌矿区重污染土壤中Cd、Pb、Zn的平均含量分别为175mg/kg、1270mg/kg和7140mg/kg，利用Cd和Pb稳定同位素示踪技术，发现矿冶活动产生的粉尘沉降是主要的人为源，此外 还受到废渣堆和尾矿库等来源的影响（Wen et al.，2015）；贵州都匀铅锌矿区周边稻田土壤中Zn、Cd和Pb的含量分别高达6930mg/kg、83.08mg/kg、644.5mg/kg，Zn稳定同位素定量源解析结果表明，粉尘是人为Zn的主要来源，平均贡献率为18.6%，且Zn含量从核心矿区向下游呈下降趋势（夏亚飞，2020）；黔西北地区历史上的长时间、大规模土法炼锌活动，产生了大量富重金属的烟尘和冶炼废渣，造成赫章-威宁一带大面积土壤中Pb、Zn、Cd富集，如在赫章县妈姑镇采集的冶炼废渣中Pb、Zn和Cd的含量分别为4632mg/kg、8968mg/kg和58mg/kg，土壤中Pb、Zn和Cd的含量分别达到234mg/kg、400mg/kg和9.6mg/kg（林文杰等，2009）；在贵州黔西南滥木厂金-砷-汞-铊硫化物矿区，长时期无序的开采和冶炼造成核心矿区和下游农田土壤中Tl、Hg、As等重金属的富集，Tl的平均含量高达6.5mg/kg（Ma et al.，2020）；在贵州*山锑矿区，矿冶活动造成采矿区土壤中Sb的含量为107～7369mg/kg（宁增平，2009）；在贵州铜仁万山汞矿区，土法炼汞造成流域土壤中汞的富集（Lin et al.，2010）。总体来看，西南矿冶区土壤重金属的污染具有一定的历史继承性，多源于历史时期的土法冶炼以及在环保政策不完善时期的无序开采和排放。 在非矿冶活动影响区，喷洒农药、施肥和灌溉等农业活动是农田土壤中重金属的主要人为源。据估计，2017年全世界农药和杀虫剂的用量为4113591t，其中许多农药中含有As、Cu、Hg等重金属（FAO and UNEP，2021）。叶雪珠等（2023）对我国市场采集的54种常用农药的研究结果表明，农药中Cr、As、Cd、Hg和Pb的平均含量分别为21.2mg/kg、3.23mg/kg、0.78mg/kg、0.85mg/kg和3.43mg/kg。据估计，我国农田每年通过农药输入的重金属主要为Cu（5000t/a），其他重金属的输入通量较小，可能与部分农药含Cu杀菌剂有关（表1-2；Luo et al.，2009）。除农药外，化肥和畜禽粪肥更是土壤中重金属的主要农业来源，如表1-2所示，通过畜禽粪肥输入的重金属年通量大小顺序为Zn＞Cu＞Cr＞Ni＞Pb＞As＞Cd＞Hg，通过化肥输入的大小顺序为Zn＞Cr＞Cu＞Pb＞As＞Ni＞Cd＞Hg。其中，通过畜禽粪肥输入的重金属通量与大气沉降来源相当（Luo et al.，2009）。通常，通过灌溉水进入农田的重金属比例较低，然而，在有工矿业活动的部分地区，采用矿业和工业污水灌溉，可导致土壤中重金属高度富集，例如，我国20世纪较为典型的沈阳市郊污水灌溉区土壤中Cd等重金属明显超标（吴燕玉等，1980）；广东某矿区酸性矿山废水灌溉造成周围农田土壤重金属污染，Zn含量可高达833mg/kg（Liu et al.，2020）；贵州典型污灌区土壤Cd含量为0.37～1.72mg/kg（龙家寰等，2014）。 1.2.2 自然源 土壤中重金属的自然源主要包括火山喷发、森林（火灾）排放和岩石自然风化等。自然状态下土壤中的重金属含量通常保持在一个较低的水平，部分大面积区域的岩石自然风化可导致地质高背景污染。由于母岩中某些重金属富集、区域矿化和部分岩石特殊的风化成土过程，母岩的自然风化成土作用可能造成大面积土壤中重金属富集，并形成地质高背景重金属污染区。 我国西南地区是全球连片分布面积最大的碳酸盐岩分布区（王世杰等，1999）。碳酸盐岩中重金属含量通常较低，如Cd的平均含量为0.035mg/kg（Turekian and Wedepohl，1961）。但在西南地区，富Cd碳酸盐岩普遍存在，如采自广西贵港市的碳酸盐岩Cd平均含量为0.374mg/kg（Yang et al.，2021）；采自贵州多地的碳酸盐岩Cd平均含量为0.111mg/kg（冯志刚等，2022），这无疑会影响上覆土壤中Cd等重金属含量，如贵港市母岩Cd含量高于0.2mg/kg的区域，土壤Cd含量高于0.8mg/kg（Yang et al.，2021）。更为重要的是，碳酸盐岩风化成土过程中存在巨大的体积和质量差异，占母岩质量90%左右的碳酸盐矿物在风化过程中溶解淋失，导致残积的不溶物中重金属富集，如上述贵港市碳酸盐岩酸不溶物中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的含量分别是全岩中的19.5倍、91.9倍、104倍、1.5倍、27倍和125倍（Yang et al.，2021）；贵州南部的石灰岩酸不溶物中Cd平均含量为20.1mg/kg，远高于全岩Cd平均含量0.68mg/kg（Liu et al.，2023）。土壤对母岩的地球化学继承性及成土过程中的次生富集作用，导致碳酸盐岩区土壤重金属具有先天的地质高背景。例如，贵州罗甸北部碳酸盐岩区土壤中Cd含量平均值为1.33mg/kg，局部区域稻田土壤Cd平均含量可高达8.59mg/kg（杨寒雯等，2021），显著高于非碳酸盐岩区（0.27mg/kg）。 黑色岩系区也是典型的自然风化来源重金属在土壤中富集的区域。黑色岩系是指含有机碳及硫化物较多的深灰-黑色的硅质岩、碳酸盐岩、泥质岩及其变质岩石的组合体系，通常富集Cu、Ni、Zn、Mn、Mo、V、Cd等多种金属元素（范德廉等，2004；Parviainen and Loukola-Ruskeeniemi，2019）。黑色岩系在我国西南地区分布较广，通常在次氧化-缺氧条件下形成，暴露于地表后极易风化分解并释放重金属（Peng et al.，2004；Ling et al.，2015；Liu et al.，2017），其风化成土过程是影响区域土壤重金属富集的重要因素之一。例如，广西鹿寨黑色岩系中Cd含量为0.13～17.9mg/kg，区域土壤中Cd含量为0.12～5.46mg/kg（Duan et al.，2020）；重庆城口下寒武统鲁家坪组黑色岩系中Cd、Cr、Ni、Zn的平均含量分别为1.99mg/kg、189mg/kg、96.8mg/kg、177mg/kg，部分富集层位中Cd的含量可达64.3mg/kg，造成区域土壤中Cd、Cr、Ni和Zn的平均含量分别高达9.36mg/kg、173mg/kg、104mg/kg、609mg/kg（程军和程礼军，2012；Liu et al.，2021）；重庆巫山的部分黑色岩系中Cd含量可高达148mg/kg，上覆土壤Cd平均含量为7.1mg/kg，*高可达42mg/kg，统计分析等结果表明，黑色岩系风化是土壤中Cd等重金属的主要来源（Liu et al.，2013；刘意章等，2021）。 1.3 西南地质高背景土壤重金属污染与环境效应 区域地质高背景与局部矿冶活动的叠加，使得我国西南地区土壤重金属污染形势严峻，对农作物甚至人体健康产生潜在威胁。2015年发布的《中国耕地地球化学调查报告》显示，我国西南地区受重金属污染耕地面积占调查耕地面积的22.3%，高于其他地区。据统计，我国南方8省（区、市）碳酸盐岩区土壤Cd含量范围为0.01～5.69mg/kg（平均值为0.36mg/kg），约42%属于无污染区，33%为轻度污染区，11%为中度污染区，14%为重污染区（罗慧等，2018）。杨琼等（2021）对我国广西碳酸盐岩区1090套稻田土壤和水稻样品的研究结果表明，55%的土壤样本Cd含量超过我国农用地土壤污染风险筛选值，28%的
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